间隙硼原子稳定铜的氧化态促进二氧化碳电还原

　　

电催化二氧化碳还原反应可以将二氧化碳转化为一氧化碳、甲烷、甲酸、乙醇、乙烯等具有高价值的化工原料，不仅可以减少二氧化碳的排放，而且为缓解能源危机指出了新的道路。铜是目前最常见的可将二氧化碳还原为多碳产物的金属催化剂，铜的部分氧化对于反应过程中间体的吸附有着重要的影响，但是在负电位的电解条件下会不可避免被还原，从而导致催化性能下降。在本文中，我们通过将硼掺杂到铜的晶格间隙中，调节了铜的电子结构，使得铜的氧化态在反应前后保持稳定，提升了乙醇、乙烯等多碳产物的选择性。掺入硼的铜催化剂在−0.65 V（vs. RHE）时，所有C₂产物的法拉第效率总和达到80%，显著高于相同电位下的未掺杂硼的催化剂（43%）。以流动池为装置进行测试，极大的提升了电流密度，并且在−0.95 V（vs. RHE）时，C₂产物的法拉第效率达到34.15%，同时分电流密度达到132.7 mA cm⁻²。经过15小时稳定性测试后，在含有间隙硼的铜催化剂中，铜仍然可以保持多种价态存在。通过原位阻抗测试以及原位傅里叶变换红外光谱可知，硼的引入可以增加了催化剂的氢吸附电阻，减小了氢的覆盖度，同时增强了C-C耦联，从而促进C₂产物的生成。

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