秸秆生物炭去除水中重金属研究进展

　　

采矿^[1]、废气排放^[2]、污水灌溉^[3]以及工业废水排放^[4]等活动是水环境中铅、镉、钴、铜等重金属的主要来源。重金属普遍具有毒性、诱变性和致癌性，会通过生态系统中的食物链积累和迁移，对环境和人类健康构成了严重的威胁^[5]。因此，高效去除水中的重金属是环境领域的研究热点。

离子交换^[6]、化学沉淀^[7]、电化学处理^[8]、膜过滤^[9]和吸附^[10,11]等是目前研究和应用较多的水中重金属离子处理方法。其中，吸附法因效率高、成本低，设计操作简单等优点，在环境保护领域得到了广泛应用。吸附剂性能是决定吸附法去除水中重金属的关键因素。

生物炭是由生物质在缺氧或低氧条件下热解形成的一种高度芳香化富炭产物，因其具有较大的比表面积、广泛的原料来源、简易的制备方法等优点^[12]，被广泛应用于水处理领域。秸秆生物炭具有原材料来源广泛且廉价易得，比表面积大、孔隙结构和表面官能团丰富等优点，对水中的重金属离子有良好的吸附去除能力。

1 秸秆生物炭制备方法

根据秸秆生物炭制备过程中热解温度、升温速率和加热方式的不同，可以将秸秆生物炭制备方法分为热解法、水热法和微波法。

1.1 热解法

热解法是目前秸秆生物炭制备应用最广泛的方法。该方法基于秸秆中有机成分的热不稳定性，通过升温促使生物质先经历脱水过程，随后大分子裂解为小分子；进一步升温导致自由基重组与挥发，伴随苯环裂解生成芳烃化合物，最终产物为无定形碳。依据反应温度与滞留时间的差异，秸秆热解过程可分为快速热解、中速热解和慢速热解^[13]。快速热解指在无氧环境下，于400至650℃温度区间内，将秸秆迅速加热并滞留数秒实现气化，最终产出气态（生物质气）或液态（生物油）产品；中速热解与快速热解温度范围相近，但滞留时间延长至数秒至数分钟，主要得到固态（粉末状）和液态（生物油）产物；相比之下，慢速热解在400～800℃下维持数分钟至数小时不等，所得固态产物即为生物炭^[14]。因此，一般采用慢速热解法制备秸秆生物炭。采用此方法制得的秸秆生物炭比表面积大且表面官能团丰富。徐亮等^[15]利用马弗炉于100℃至800℃下炭化水稻秸秆2h制得水稻秸秆生物炭，发现该材料炭化产率随热解温度上升而下降，至500℃后趋于稳定。此外，随热解温度提升，生物炭表面的碱性官能团含量增加，酸性官能团减少；且其比表面积、平均孔径和比孔容随温度变化呈现先增后减的趋势。

1.2 水热法

水热法是指在特定密闭的容器内，以水溶液作为反应介质，通过对反应体系加热加压创造高温高压条件进行材料合成的方法。Hossain等^[16]采用稻壳，在180℃，70bar条件下水热反应20min制得稻壳生物炭，产率可达57.9%。Wang等^[17]将玉米秸秆与稀硫酸按照15g:80mL的比例混合，在190℃的特氟龙衬里不锈钢高压釜保温12h，乙醇溶液清洗并烘干制得水热玉米秸秆炭，在最优条件下对质量浓度为50mg/L的Cr⁶⁺去除率可达98%。Lei等^[18]采用低温水热法于200℃保温6-44h制备玉米秸秆水热炭。研究对比不同保温时间制备的水热炭对Cr⁶⁺的吸附效果，发现保温26h制备的水热炭性能最优，在pH=1、反应60min条件下，0.01g该炭对10mg/L Cr⁶⁺的去除率为67.26%。对材料表征分析发现，保温26h制备的水热炭含氧官能团含量最高，微观形貌含有碳微球和规整网状结构，使得更多吸附位点裸露在外，更利于Cr⁶⁺的吸附去除。

1.3 微波法

微波法是生物质材料内部的极性分子在电磁波作用下发生高频碰撞，产生巨大的摩擦热，短时间内使生物质温度升高，进而引发裂解和炭化的过程^[19]。韩春风等^[20]采用微波热解制备荞麦秸秆生物炭发现：热解温度上升，固定炭增多，炭得率和挥发分减少，表面官能团减少；升温速率加快，则炭得率、固定碳和灰分降低，挥发分增加，生物炭芳香性增强，极性和亲水性减弱。该实验中以700℃、升温速率12.5℃/min制备的荞麦秸秆生物炭的理化性质最佳。Qi等^[21]将采用微波法制备的小麦秸秆生物炭用于对水中Pb²⁺、Cd²⁺和Cu²⁺的吸附，最优吸附条件下，对三种重金属离子的吸附容量分别可达139.44mg/g、52.92mg/g和31.25mg/g。

2 秸秆生物炭去除重金属性能影响因素

2.1 热解温度

研究表明，随着热解温度的提升，生物炭中的H、N、S元素含量以及阳离子交换容量和表面含氧官能团数量呈现下降趋势，同时芳构化程度逐渐增强，这一现象对重金属的吸附产生不利影响。Liu等^[22]以小麦秸秆为原料于350℃、400℃、450℃、500℃、550℃管式炉中限氧裂解制备秸秆生物炭，吸附试验结果表明350°C热解制备的生物炭对Cu²⁺吸附量最大。然而，也有研究表明，热解温度的升高亦能促使生物炭的比表面积、孔隙结构复杂性和碱度增加，这些因素转而有利于重金属的吸附。如Hu等^[23]研究了玉米秸秆在300°C、400°C和500°C下热解，结果表明升高热解温度能提高生物炭对Cd²⁺的吸附，三种温度下制备的生物炭的吸附容量分别为6.03mg/g、9.11mg/g和7.56mg/g。

因此，热解温度对于秸秆生物炭吸附重金属的性能具有重要作用^[24]，最佳热解温度应结合材料的表征结果及吸附效果确定。

2.2 溶液初始pH

溶液初始pH值对重金属吸附机制具有重要影响，因为PH不仅决定了废水中重金属离子的存在形态，如游离、络合或沉淀态，还能影响秸秆生物炭表面的电荷分布^[25]及活性基团的化学状态（质子化程度）。Chen等^[26] 研究发现，使用玉米秸秆生物炭吸附去除水中Cd²⁺时，随着溶液初始pH从2升至7，Cd²⁺去除率显著提升。这主要归因于Cd²⁺与H⁺的竞争减少及静电排斥降低，使得更多吸附位点暴露^[27,28]；同时，低pH下矿物沉淀物的溶解也影响了吸附效果。王泽庆等^[29]研究发现，棉花秸秆生物炭在pH=5时对水中Pb²⁺的吸附能力最强，吸附量达29.225mg/g。酸性条件下H⁺与Pb²⁺竞争吸附，降低Pb²⁺吸附量；随pH升高，CSBC表面负电荷增多，H⁺减少，静电吸附作用增强，Pb²⁺吸附量增加；同时，Pb²⁺水解也可能是吸附量增加的原因之一。

2.3 反应时间

秸秆生物炭吸附重金属大致分为三个阶段：快速吸附阶段、缓慢吸附阶段及吸附平衡阶段。在吸附前期秸秆生物炭拥有丰富的的活性空位点，这使得水溶液中的重金属离子能够快速吸附到秸秆生物炭上；但随着秸秆生物炭表面的活性位点的逐渐减少，其对重金属离子的吸附也逐渐变慢；当吸附达到平衡时，生物炭表面吸附位点占用趋于饱和，吸附量不再增加。Zhou等^[30]研究发现，玉米秸秆生物炭对金的吸附初期（0~15min）主要发生在表面，吸附率高达57.5%；随后物质向孔内扩散，吸附速率减缓但吸附量持续提高，至300min时吸附率约98.0%；之后吸附速率基本不变。张华等^[31]采用镁改性水稻秸秆生物炭吸附去除酸性矿山废水中Cd²⁺和Pb²⁺的结果表明，从反应开始到240min，吸附量显著增加，随后进入缓慢吸附阶段，最终在480min达到吸附平衡。材料对Cd²⁺和Pb²⁺的平衡吸附量分别为18.83mg/g和19.77mg/g。

2.4 秸秆生物炭用量

一定用量的秸秆生物炭为吸附重金属提供的活性位点有限，这限制了其对水中重金属的吸附去除效果，通常可以通过改变秸秆生物炭的用量来改善其对重金属离子的吸附效果，但是生物炭的用量一般存在最佳值。Chen等^[26] 研究表明，增加玉米秸秆生物炭投加量可提高对水中Cd²⁺的去除率，当用量增至0.4g时，去除率趋于稳定，继续增加生物炭用量，Cd²⁺的去除率不再增加。同时，随着炭投加量增加，吸附量从11.42mg/g降至4.14mg/g，可能是由于吸附位点聚集^[32]、重叠导致有效吸附面积减小和扩散路径增长所致^[33]。王泽庆等^[29]采用棉花秸秆生物炭处理浓度为10mg/L 的含Pb²⁺废水时发现，棉花秸秆生物炭用量增加能提高Pb²⁺去除率，但饱和吸附量减少，这是因为表面吸附位点和有效吸附面积增加促进了Pb²⁺吸附，但超出最佳投加量后，吸附质数量有限，过量吸附位点未被有效利用。用量为0.4g/L时，饱和吸附量最大，为28.9mg/g。

2.5背景离子

水体中存在的阴、阳离子在一定程度上会影响生物炭对重金属离子的去除效果，背景离子浓度的差异对生物炭去除重金属效果的影响也不同。杨鑫宇等^[34]采用二乙烯三胺改性磁性棉花秸秆生物炭处理水中Cr⁶⁺时发现，Cl^-、SO₄^2-和PO₄^3-三种阴离子都会削弱材料对Cr⁶⁺的吸附，削弱能力为PO₄^3-＞SO₄^2-＞Cl^-，且浓度越高影响越大，其原因在于三种阴离子与以含氧酸根形式存在的Cr⁶⁺之间产生了竞争性吸附，所带电荷越高，占据活性点位越多，影响越大。常帅帅^[35]利用小麦秸秆制备WM型微波生物炭，在研究背景离子对其吸附Cu²⁺的影响时发现，随着Na⁺、K⁺、Ca²⁺背景离子浓度上升，WM型微波生物炭对Cu²⁺的吸附容量逐渐降低，这是因为背景离子与Cu²⁺存在竞争性吸附，且高浓度时背景离子抑制生物炭表面金属离子释放，减少吸附位点。

3 秸秆生物炭去除重金属机理

现有研究表明，秸秆生物炭吸附重金属的机理通常包括络合作用、沉淀反应、离子交换等。

3.1 络合反应

络合反应描述的是一种生物炭表层有机官能团与金属离子结合，生成具有特定金属-配位体相互作用的复杂多原子结构络合物的机制，此过程形成的络合物能有效去除水体中对特定配体具有较强结合力的重金属离子。研究表明，重金属离子能与生物炭表面富含氧的官能团（包括羟基、酮基及羧基）发生表面络合作用，同时也能与矿物氧化物表面的游离羟基在内层进行络合^[36]。高亮等^[37]以棉花秸秆为原料，热解并酸改性制得棉杆炭用于吸附水中Pb²⁺，结果显示生物炭表面羧基和酚羟基在吸附过程与Pb²⁺发生络合反应。Chi等^[38]在研究中发现，铅和镉会与生物炭表面含氧官能团-OH和-COO-优先结合，并以络合物形式存在。刘鸿浩^[39]使用硅锰二元改性玉米秸秆生物炭吸附Cu²⁺，结果显示，硅锰二元改性玉米秸秆生物炭表面具有大量含氧官能团，如-OH、-COOH、Si-O和Mn-O，Cu²⁺与之络合生成-OCu/-COOCu或Si-O-Cu/Mn-O-Cu等络合物被去除，且络合反应是Cu²⁺去除的最主要机理。

3.2 沉淀反应

秸秆生物炭的pH值多大于7，许多金属离子在碱性条件下容易发生沉淀^[40]，沉淀形式包括氢氧化物、氧化物和碳酸盐等。已有研究表明生物炭中的矿物质成分可与Cd²⁺生成沉淀，且有利于生物炭对Cd²⁺的吸附^[41]。Liang等^[42]研究了改性玉米秸秆生物炭对溶液中Pb²⁺的吸附作用，结果表明Pb²⁺主要以碳酸盐沉淀的形式去除。来张汇^[43]制备了3-巯丙基三甲氧基硅烷改性稻秆生物炭SBCs，CdS沉淀是SBCs吸附去除Cd²⁺的主途径。Hu等^[23]对比研究了玉米和小麦秸秆所制备的生物炭对Hg²⁺、Cd²⁺、Pb²⁺的吸附效果，实验结果表明玉米秸秆生物炭吸附去除Hg²⁺和Pb²⁺的机制主要是形成磷酸盐和碳酸盐沉淀；Cd²⁺的吸附机制与Hg²⁺和Pb²⁺相似，主要以磷酸盐形式沉淀，除此以外，也有Pb(OH)₂、Cd(OH)₂生成，由于Hg(OH)₂不稳定，Hg²⁺以溶解度较低的HgO形式析出。

3.3 离子交换

离子交换是生物炭表面吸附的重要机制之一，离子交换吸附过程是通过溶液中的重金属阳离子取代生物炭表面的金属阳离子来实现的。离子交换机制在生物炭表面吸附污染液中重金属方面的有效性与重金属的大小和生物炭的表面形态高度相关^[44]。Gao等^[45]用KMnO₄氧化油菜秸秆生物炭，其对Pb²⁺的最大吸附容量为1343mmol/kg，在多种吸附机制中，阳离子交换贡献97.4％。李力等^[46]研究玉米秸秆生物炭对Cd²⁺的吸附作用，结果表明离子交换是吸附的主要机制。高宗玉^[47]利用富硒水稻秸秆生物炭负载氯化钙吸附Cd²⁺，并测定了吸附后溶液中K⁺、Ca²⁺和Na⁺的净释放量。结果显示，这些离子浓度均上升，证实了在吸附Cd²⁺过程中发生了离子交换。

4 结论与展望

作为一种新型的环境功能材料，秸秆生物炭因其良好的吸附性能，在重金属废水处理领域备受瞩目。随着对制备工艺、重金属吸附机制及其性能影响因素等研究的持续深化，秸秆生物炭在水中重金属去除方面的应用潜力日益凸显，未来的研究应聚焦于以下几个关键方面：

（1）当前秸秆生物炭在重金属吸附领域的研究主要聚焦于单一污染物的去除，针对复合重金属离子的吸附研究尚显不足，且其协同作用机制尚不清晰。因此，深化生物炭在复杂环境中对多种复合重金属污染修复的研究，显得尤为迫切与重要。

（2）随着秸秆生物炭及其复合材料开发与应用的不断推进，这些新兴材料的稳定性与生态安全性问题正日益受到关注。未来研究需着重探讨秸秆生物炭材料与水环境间的交互作用机理及其潜在的生态危害，并致力于研发能够持久提升材料稳定性、有效降低其生态风险的新技术与新策略。

（3）尽管秸秆生物炭的制备原料成本较低，然而，一旦达到吸附饱和，回收与再生的难度及所需成本均不容忽视。因此，研发高效且低成本的生物炭回收与再生技术，以及探索秸秆生物炭与微生物或化学体系协同作用以增强污水处理效能对于降低应用成本、拓展其应用范围具有重要意义。

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