揭示下一代负极选择的体积膨胀机制：硅氧与新型硅碳

　　

随着新能源产业的发展，传统锂离子电池的能量密度接近理论极限。为了实现能量密度超过400 Wh kg^-1的核心技术路径，特别是在准固态或固态电池系统中，需要引入硅基负极材料。目前，硅基负极材料主要分为两类：硅氧负极材料和新型硅碳负极材料。然而，这两种材料仍然存在不可忽视的体积膨胀问题，它们的实际应用陷入了瓶颈。本文系统地研究了硅氧负极材料和新型硅碳材料（Si@C）的体积膨胀与其微观结构、晶体结构、界面组成之间的关系，特别是在电极膨胀方面。其中，硅氧负极材料包括纯硅氧负极材料（SiOx）、碳包覆硅氧负极材料（SiOx@C）、有硅峰预锂化硅氧负极材料（SOCLY）和无硅峰预锂化硅氧负极材料（SOCLN）。在首次深度嵌锂后，SiOx、SiOx@C、SOCLY、SOCLN和Si@C电极的体积膨胀率分别为169.8%、195.0%、130.1%、102.8%和90.0%。为了进一步探索这两种材料的性能和实际应用，我们将它们与商业石墨结合，形成850 mAh g^-1的负极材料，以探索两种材料在电极体积膨胀方面的差异。首次放电后，SOCLN@G850极片的体积膨胀率为72.3%并在50个循环后增加到100%；Si@C@G850极片的体积膨胀率为27.9%并在50个循环后增加到104.6%。与首次放电相比，可以看出Si@C@G850电极在多次循环后的体积膨胀率超过了SOCLN@G850，显示出其在长周期中的结构不稳定性。这些结果对于指导硅亚氧化物材料和新型硅碳材料在高能量密度固态电池中的设计和应用具有重要意义

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