氯取代基对四苯基卟啉Co2+Mn2+Cu2+催化氧化环己烷反应的影响

　　

摘 要:本文以四苯基金属络合物（Mn2+/Co2+/Cu2+）为对比催化剂，以环己烷转化率、醇酮的选择性为指标，考察研究氯取代基对四苯基卟啉金属络合物（Mn2+/Co2+/Cu2+）催化氧化环己烷反应的影响，实验采用反应压力为1.0Mpa、催化剂浓度不变，空气流量控制在0.10-0.12/(m3•h-1)之间，重点考查了反应时间、反应温度、金属卟啉种类等因素对催化氧化环己烷反应的影响。实验结果表明：（1）取代基（单氯）对四苯基金属卟啉催化氧化环己烷反应活性影响较小；取代基（单氯）对四苯基金属卟啉催化氧化环己烷反应时，目标产物——环己醇和环己酮选择性影响也较小；（2）络合三种金属中，催化活性的大小为Co＞Cu＞Mn，目标产物—环己醇和环己酮选择性顺序：Cu＞Mn＞Co，当以TCPPCu、TPPMn为催化剂时，醇酮的选择性达90%以上，当以TPPCo、TCPPCo、TPPCu、TCPPMn为催化剂时，醇酮的选择性达85%以上；（3） 在所考察的6种催化剂中，较佳催化剂有TPPCo和TCPPCo，其相应的反应条件为：①TPPCo作催化剂时，反应温度150℃-155℃，反应时间50-60min，转化率达到8%以上，选择性达到86%以上；②TCPPCo作催化剂时，反应温度155℃，反应时间60min，转化率达9%以上，选择性为86%以上。

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