沼渣修复Cr(VI)污染土壤研究进展

　　

沼渣修复Cr(VI)污染土壤的研究进展

王再超¹,尹李双²,宋建霖²,管延志^3*

（1 杰瑞新能源再生循环科技有限公司，山东 烟台 264003；2 青岛理工大学环境与市政工程学院，山东 青岛 266033；3 日照市生态文明宣教中心，山东 日照 276827）

摘要：Cr(VI)污染土壤具有毒性强、迁移性高和生态风险大的特点，其修复关键在于促进Cr(VI)向Cr(III)转化，并进一步降低还原产物的迁移性。沼渣作为有机废弃物厌氧消化后的固相或半固相残余物，兼具有机质、矿物组分和生物源组分等复合属性，在Cr(VI)污染土壤绿色修复中具有潜在应用价值。本文从沼渣组成特征出发，围绕Cr(VI)还原降毒、持续还原能力维持、Cr(III)界面固定和Cr(III)固相稳定化等过程，系统梳理沼渣调控Cr迁移转化的作用机制。本文认为，沼渣并非单一还原剂或吸附剂，而是依托有机—矿物—生物复合反应界面。将价态转化、电子传递、界面捕获和固相稳定化过程连接起来，实现Cr(VI)还原降毒与Cr(III)稳定化控迁的耦合，可为沼渣资源化利用及Cr(VI)污染土壤绿色修复提供理论参考。

关键词：沼渣；Cr(VI)污染土壤；作用机制；稳定化控迁；环境风险

中图分类号：X53

Research Progress on Remediation of Cr(VI)-Contaminated Soil Using Biogas Residue

Wang Zaichao¹, Yin Lishuang², Song Jianlin², Guan Yanzhi³*

(1.Jereh New Energy Regeneration and Recycling Technology Co., Ltd., Yantai 264003, China;

2. School of Environmental and Municipal Engineering, Qingdao University of Technology, Qingdao 266033, China;

3. Rizhao Ecological Civilization Publicity and Education Center, Rizhao 276827, China)

Abstract:Hexavalent chromium [Cr(VI)] contaminated soil is characterized by high toxicity, strong mobility and severe ecological risks. The core of its remediation lies in facilitating the transformation of Cr(VI) to trivalent chromium [Cr(III)], and further reducing the mobility of reduction products. Biogas residue is solid or semi-solid residue generated after anaerobic digestion of organic wastes. It contains composite components including organic matter, mineral fractions and biological fractions, exhibiting promising application potential for green remediation of Cr(VI)-contaminated soil. Starting from the compositional characteristics of biogas residue, this paper systematically summarizes the mechanisms by which biogas residue regulates the migration and transformation of chromium, covering processes such as detoxification via Cr(VI) reduction, maintenance of persistent reduction capacity, interfacial immobilization of Cr(III), and solid-phase stabilization of Cr(III). This study holds that biogas residue acts neither as a single reducing agent nor an adsorbent. Instead, it relies on composite organic-mineral-biomass reaction interfaces to couple valence transformation, electron transfer, interfacial capture and solid-phase stabilization, thereby integrating Cr(VI) detoxification by reduction and mobility control via Cr(III) stabilization. This review can provide theoretical references for resource utilization of biogas residue and green remediation of Cr(VI)-contaminated soil.

收稿日期：

作者简介：王再超，男，本科学士，工程师，土壤污染修复与治理

通信作者：管延志，男，硕士研究生，高级工程师，土壤污染修复与治理

Key words:biogas residue; Cr(VI)-contaminated soil; mechanism of action; stabilization and mobility control; environmental risk

引 言

铬污染是典型的重金属污染问题之一，主要来源于铬盐化工、电镀、制革及相关固体废物堆存和处置过程[1]。在污染场地中，铬主要以Cr(III)和Cr(VI)两种价态存在。其中Cr(VI)通常以HCrO₄⁻、CrO₄²⁻等阴离子形态存在，具有较强迁移性、生物有效性和毒性；而Cr(III)毒性相对较低，更易通过沉淀、吸附或有机质络合固定于土壤固相[2]。因此，促进Cr(VI)向Cr(III)转化，并进一步降低Cr(III)的迁移性和再活化风险，是Cr(VI)污染土壤修复的重要思路。

目前，Cr(VI)污染土壤修复技术主要包括化学还原、化学淋洗、电动力学修复和生物修复等。化学还原法反应较快，但可能伴随药剂消耗、pH扰动和二次盐分输入等问题；化学淋洗能将部分Cr从土壤中迁出，但适用范围、淋洗液处理和土壤扰动等问题仍需关注；电动力学修复可促进浅层重金属迁移与去除，但修复成本高且对深层污染修复效果有限；微生物修复环境友好，但受Cr(VI)毒性、碳源供应和氧化还原条件限制[1]；由此可见，单一修复技术往往难以同时满足污染削减、形态稳定和土壤功能恢复等需求。开发低成本、来源广、兼具污染削减和土壤改良功能的绿色修复材料，仍是Cr(VI)污染土壤治理中的重要需求。

沼渣是畜禽粪污、餐厨垃圾、作物秸秆、市政污泥等有机废弃物经厌氧消化后形成的固相或半固相残余物，兼具有机质、矿物组分和生物源组分等复合特征。与单一无机改良剂或普通有机肥相比，沼渣可能同时提供有机活性结构、矿物反应界面和微生物生境，因此，沼渣的作用可从有机—矿物—生物复合反应界面的角度加以认识。

已有研究已关注沼渣及沼渣基材料对Cr(VI)污染土壤的修复效果，但多数研究仍侧重于Cr(VI)去除率、形态变化或工艺参数优化，对沼渣自身功能组分如何参与铬迁移转化、不同作用过程如何衔接以及还原降毒与稳定化控迁之间的关系仍缺乏系统归纳。基于此，本文围绕“功能组分—作用机制—影响因素—环境风险”的逻辑主线，从沼渣复合属性出发，系统梳理其参与Cr(VI)还原降毒、持续还原能力维持、Cr(III)界面固定和Cr(III)固相稳定化的作用过程，以期为沼渣资源化利用及Cr(VI)污染土壤绿色修复提供理论基础。

1 沼渣组成特征及材料基础

作为厌氧消化后的固相或半固相残余物，沼渣兼具有机质、矿物组分和生物源组分等复合特征。与普通有机肥或单一矿物改良剂相比，沼渣的修复相关性不主要体现在养分补给，而在于其能够同时提供有机活性结构、矿物反应界面和生物反应位点，为Cr(VI)还原降毒和Cr(III)稳定化控迁提供材料基础。

具体而言，沼渣中的有机质组分主要包括纤维素、半纤维素、木质素、蛋白质、脂类以及厌氧消化过程中形成或富集的腐殖质样组分。其中，腐殖质样组分及部分含氧官能团是沼渣区别于一般无机改良剂的重要特征，也是其参与电子传递、络合结合和微生物过程的重要基础[3]。矿物组分主要包括Fe、Ca、Mg、P等元素及相关矿物表面，这些组分为沼渣提供了不同于单纯有机质材料的矿物界面，使其可能在土壤中影响pH缓冲、表面结合、沉淀或共沉淀等过程[4]。生物源组分则主要包括厌氧消化后残留的微生物细胞残体、胞外聚合物和部分功能微生物，它们既可提供生物结合位点和微生物生境，也可影响土壤中电子传递和微生物活性[5]。

需要指出的是，有机质、矿物组分和生物源组分并不分别对应某单一修复机制，而是在Cr(VI)还原、Cr(III)固定和固相稳定化过程中交叉发挥作用。表1概括了沼渣主要功能组分及其潜在作用指向。

表1 沼渣主要组成组分及其材料特征

Tab.1 Main Components and Material Characteristics of Biogas Residue

功能组分	主要组成	材料特征	潜在限制
有机质组分	腐殖质样组分、DOM、纤维素、木质素、蛋白质等	含氧官能团、氧化还原活性结构、可利用碳源	过量DOM释放可能促进金属-有机络合迁移
矿物组分	Fe、Mn、Ca、Mg、P等元素及矿物表面	矿物表面、变价金属、pH缓冲基础	矿物形态和pH背景决定稳定化效果
生物源组分	微生物残体、胞外聚合物、功能菌群	生物结合位点、微生物生境	活性受Cr(VI)毒性、水分和Eh限制

2 沼渣调控Cr(VI)迁移转化的连续作用链

基于Cr(VI)与Cr(III)环境行为的差异，沼渣修复Cr(VI)污染土壤的关键在于同时实现价态降毒和稳定化控迁。前者通过电子转移促进Cr(VI)向Cr(III)转化，后者通过吸附、络合、沉淀和共沉淀等过程降低还原产物的迁移性和再活化风险。

沼渣调控Cr(VI)污染土壤迁移转化的总体机制如图1所示。

图1 沼渣调控Cr(VI)污染土壤迁移转化的总体机制示意图

Fig.1 Schematic diagram of the overall mechanism for biogas residue regulating migration and transformation of chromium in Cr(VI)-contaminated soil

2.1 Cr(VI)还原降毒：价态转化的启动过程

Cr(VI)还原为Cr(III)是沼渣修复铬污染土壤的起始环节，也是后续Cr(III)界面固定和固相稳定化的前提。由于Cr(VI)对土壤微生物、植物和土壤酶活性具有较强抑制作用，修复初期能否快速降低Cr(VI)浓度，直接影响后续微生物还原、Cr(III)固定和土壤生态功能恢复。沼渣体系中参与价态转化的电子来源主要包括两类：一是Fe(II)、还原性硫物种等无机电子供体，通常有利于Cr(VI)快速还原[4]；二是腐殖质样组分及部分可溶性低分子有机物等有机电子供体[6]。

无机电子供体是沼渣体系中快速启动Cr(VI)还原的重要组分，包括体系中的Fe(II)、还原性硫物种以及部分铁硫活性组分。其中，Fe(II)是最典型的无机还原剂，可作为电子供体将Cr(VI)还原为Cr(III)，自身被氧化为Fe(III)[7]。 还原性硫物种也是重要的无机电子供体，S²⁻、HS⁻和H₂S等硫物种具有较强还原性，可参与Cr(VI)向Cr(III)的转化，并可能在后续促进含硫固相或铁硫矿物形成[7]。

有机电子供体是沼渣区别于单一无机还原剂的重要功能基础。沼渣有机质中的腐殖质样组分具有一定氧化还原活性，其所含的酚羟基等还原性官能结构可参与Cr(VI)电子转移[7,8]。除相对稳定的腐殖质样组分外，沼渣释放的多酚类物质、还原糖和短链脂肪酸等可溶性低分子有机物，也可通过自身还原性向Cr(VI)提供电子，参与Cr(VI)向Cr(III)的转化[8–10]。同时，这类易利用有机物还可作为微生物碳源，间接支持后续微生物还原过程[4]。需要注意的是，有机电子供体并非越多越好，过量DOM释放可能与Cr(III)或其他金属形成可迁移络合物，增加再迁移风险[11]。因此，有机电子供体的贡献应结合其氧化还原活性、DOM释放特征和后续固定效果综合判断。

总体来看，Cr(VI)还原降毒受无机还原组分、有机电子供体及土壤微环境共同调控，其中无机还原组分通常更有利于初期快速转化，有机电子供体则为后续电子传递和微生物过程提供基础。

2.2 持续还原能力维持：微生物介导的Fe/S循环与电子传递

沼渣体系中的Cr(VI)还原并不完全依赖初始存在的Fe(II)、还原性硫物种和还原态有机质等化学还原组分。通常情况下，这类组分在修复初期对Cr(VI)快速降毒贡献更为突出，而随着反应推进，体系持续还原能力的维持则更多依赖活性还原组分的再生和电子传递网络的形成[12]。需要指出的是，化学还原与微生物过程并非严格先后发生，而是在不同时间尺度上交织作用。

Fe/S循环是沼渣体系维持还原能力的重要途径。在厌氧或微氧条件下，硫酸盐还原菌可将SO₄²⁻还原为S²⁻、HS⁻或H₂S等还原性硫物种，这些物质可进一步参与Cr(VI)还原[13]。铁还原菌则可将Fe(III)还原为Fe(II)，使Fe(II)在参与Cr(VI)还原并被氧化后重新进入还原循环[14]。由此可见，微生物不一定直接以Cr(VI)作为电子受体，而是通过再生Fe(II)和还原性硫物种维持体系还原能力。

腐殖质样组分在持续还原过程中具有电子传递桥梁作用，其醌/氢醌结构可在不同氧化还原状态之间转化，促进微生物代谢产生的电子向Fe(III)、硫组分或Cr(VI)传递，从而增强有机质、矿物组分和功能微生物之间的耦合[6,8]。与此同时，沼渣中部分可利用有机碳可为功能微生物提供代谢底物，支持Fe/S循环持续运行[15]。因此，沼渣体系的持续还原能力并非来源于单一菌群或单一还原剂，而是由可利用有机碳供给、腐殖质电子穿梭、铁循环和硫循环共同维持。

此外，部分功能微生物也可能通过胞内或胞外还原酶、细胞色素蛋白及胞外电子传递结构直接参与Cr(VI)还原[16]。但该过程受Cr(VI)毒性、碳源供应、pH、Eh和水分条件限制，通常不宜被视为沼渣体系中的主导路径[17]。相较而言，在持续还原能力维持环节中，微生物更重要的作用是参与Fe/S循环和电子传递网络再生活性还原组分，从而延长体系还原作用时间。

2.3 Cr(III)界面固定：还原产物的原位捕获

在沼渣—土壤体系中，Cr(VI)还原生成Cr(III)与Cr(III)界面固定往往不是完全分离的先后过程，而可能在有机—矿物界面附近相伴发生。还原生成的Cr(III)若不能被及时捕获，仍可能以溶液态、胶体态或弱结合态存在，并在水分迁移、氧化环境增强或锰氧化物作用下发生再迁移或再氧化[18,19]。因此，Cr(III)界面固定是维持Cr(VI)还原降毒效果并连接后续固相稳定化的重要环节。

Cr(III)界面固定并非单纯物理吸附，而是依赖沼渣有机—矿物界面提供的物理接触空间和化学结合位点。该界面既包括孔隙结构、比表面积和表面电荷等物理化学特征，也包括有机官能团和矿物表面位点等化学结合基础。其中，孔隙结构和比表面积可增加Cr(III)与沼渣接触的空间，表面电荷影响Cr物种与界面的静电作用，而有机官能团和矿物表面则进一步决定Cr(III)能否通过络合或表面结合被稳定捕获[20,21]。

由于Cr(VI)和Cr(III)在土壤中的存在形态不同，导致二者与沼渣表面的相互作用存在明显差异。在近中性条件下，沼渣表面多带负电，而Cr(VI)通常以CrO₄²⁻、HCrO₄⁻等阴离子形态存在，容易与负电表面产生静电排斥，直接吸附能力有限[22]；相反，Cr(III)可形成Cr³⁺、Cr(OH)²⁺等阳离子或羟基络合形态，更容易通过静电吸引、表面络合或矿物结合被沼渣固定。因此，沼渣吸附作用的关键并不在于单独吸附Cr(VI)，而在于Cr(VI)还原后对Cr(III)的原位捕获。

官能团络合也是Cr(III)界面固定中的重要过程。沼渣中的腐殖质、木质素、纤维素和蛋白质等有机组分含有羧基、羟基、酚羟基、氨基等官能团，这些基团可与Cr(III)发生配位络合，使其进入有机结合态或表面结合态[21]。与简单静电吸附相比，官能团络合通常具有更强的结合稳定性，该过程不仅有助于降低铬迁移性，也可能通过减少Cr(III)与氧化剂的直接接触，降低其再氧化风险[11]。

2.4 Cr(III)固相稳定化：低迁移性形态形成

Cr(III)固相稳定化与界面固定并非完全分离的先后过程，而是在沼渣有机—矿物界面上相互衔接。还原生成的Cr(III)在被吸附或络合捕获的同时，可进一步通过水解沉淀、共沉淀和矿物固定进入低迁移性固相形态。与吸附络合相比，沉淀和共沉淀能进一步降低Cr(III)在土壤溶液中的溶解度和浸出风险，是Cr由表面结合态向低溶解度固相转化的重要环节。不过，沉淀固定并不等同于永久封存，其稳定性仍受pH、氧化还原状态、DOM释放、共存, 矿物和干湿交替等因素影响。

氢氧化物沉淀和Fe/Cr共沉淀是Cr(III)固相稳定化的重要路径。沼渣通常具有中性至弱碱性特征，施入酸性土壤后可提高土壤pH，为Cr(III)水解沉淀创造条件。在适宜pH条件下，Cr(III)可形成Cr(OH)₃等低溶解度氢氧化物，从溶液态或弱结合态转入固相[23]。同时，体系中的Fe(III)、Al(III)等金属离子也可与Cr(III)形成混合氢氧化物或共沉淀[24]。在含Fe组分较丰富或存在外源Fe(II)补充的体系中，Fe(II)参与Cr(VI)还原后生成Fe(III)，而Fe(III)又可能参与后续Fe/Cr混合氢氧化物形成，使铁组分同时具有还原—固定的双重功能[15]。

含硫固相或铁硫矿物共固定是另一条潜在稳定化路径。在SRB活跃或存在还原性硫物种的条件下，硫化物除可参与Cr(VI)还原外，也可能促进Cr(III)形成含硫固相或与铁硫矿物发生共固定。S²⁻、HS⁻等活性硫物种可与Cr(III)或其他金属离子形成低溶解度含硫沉淀，或促进FeS等铁硫矿物生成，从而增强铬的固定作用[25]。但在复杂土壤体系中，含硫固相的具体物相、形成条件和长期稳定性仍需通过XPS、XANES或矿物学证据进一步确认[26]。

2.5 多机制协同：还原降毒与稳定化控迁的过程耦合

上述过程表明，沼渣修复Cr(VI)污染土壤的关键并不在于某一单一反应是否足够强，而在于还原、再生、捕获和稳定化能否在同一反应界面上形成连续耦合。Cr(VI)还原降低体系毒性压力，持续供电子过程维持还原环境，界面捕获减少Cr(III)迁移和氧化暴露，固相稳定化则进一步降低长期再活化风险，由此，沼渣体系对Cr风险的控制并非停留在Cr(VI)去除，而是体现在价态转化、形态固定和长期稳定之间的连续响应。

因此，多机制协同的本质不是还原、吸附、沉淀几个作用的简单叠加，而是不同过程在有机—矿物—生物复合反应界面上的功能衔接。该认识有助于解释为什么仅关注短期Cr(VI)去除率不足以评价沼渣修复效果，也为后续从Cr形态稳定性、再氧化风险和土壤生态响应角度开展综合评价提供机制基础。

3 影响沼渣修复效果的关键因素

上述连续作用链能否有效发挥，受沼渣自身性质、土壤环境条件和修复工艺共同影响。本章重点讨论这些因素如何改变电子供体供给、反应界面接触、微生物活性和Cr(III)稳定性。

沼渣自身性质是影响修复效果的基础因素。不同来源沼渣在腐殖化水平、可溶性有机质释放、Fe/S组分、矿物元素和污染物背景等方面存在差异，从而影响其电子供体能力、络合位点数量、矿物固定潜力和环境风险[27]。富含氧化还原活性有机质及Fe/S组分的沼渣通常更有利于Cr(VI)还原，而含有较多含氧官能团和矿物组分的沼渣更有利于Cr(III)络合、沉淀和共沉淀。与此同时，沼渣稳定化程度和投加量也会影响修复效果；稳定化不足可能增强短期还原能力，但也可能增加DOM释放、盐分累积和金属-有机络合迁移风险[28]；投加量过低难以提供足够反应位点，过高则可能带来二次污染[15]。因此，沼渣筛选和投加应在还原效率、稳定化效果和环境安全性之间取得平衡。

土壤pH、Eh和水分条件决定沼渣中活性组分能否发挥有效作用。pH影响Cr(VI)还原速率、Cr(III)络合沉淀及矿物表面电荷；Eh则控制体系还原性强弱，并影响Fe/S循环及Cr(III)再氧化风险[2]。一般而言，适度还原环境有利于Cr(VI)向Cr(III)转化，而中性至弱碱性条件更有利于Cr(III)沉淀和稳定化。水分条件则影响材料与污染物接触、微生物活性和DOM迁移，适宜水分有助于电子传递和微生物介导的Fe/S循环，但长期过湿或干湿交替可能导致Eh波动，增加Cr再迁移或再氧化风险[29]。此外，共存离子和复合污染物可能通过竞争吸附、络合或共沉淀影响Cr固定效果。因此在实际场地中应结合土壤背景综合判断[30]。

修复工艺决定沼渣作用能否充分发挥。材料投加量、混合均匀性、反应时间、养护周期和水分调控均会影响沼渣与Cr(VI)的接触效率、电子供体释放、微生物活性及Cr(III)稳定化过程[4,31]。

4 结论与展望

本文认为，沼渣修复Cr(VI)污染土壤作用可以概括为“Cr(VI)还原降毒—持续还原能力维持—Cr(III)界面固定—Cr(III)固相稳定化”的连续作用链。该作用链的意义不在于单独提高Cr(VI)去除率，而在于通过复合反应界面连接价态转化、电子传递、界面捕获和固相稳定化过程，从而推动Cr由高毒、高迁移形态向低迁移、较稳定形态转化。

现有研究表明，沼渣修复效果受材料性质、稳定化程度、DOM释放、Fe/S组分、微生物活性及土壤pH/Eh等因素限制，表现出一定波动性。因此，沼渣不宜被简单视为高效还原剂或吸附剂，而应作为调控Cr迁移转化过程的复合功能材料加以认识。其应用价值取决于能否有效连接快速降毒、持续还原、界面捕获和固相稳定化等过程，并在污染削减的同时控制Cr(III)再迁移、再氧化及沼渣自身污染物输入风险。

未来研究可从三个方面推进。首先，应建立面向Cr(VI)修复的沼渣质量评价指标，不仅关注总有机质、养分和pH等常规指标，还应关注腐殖化程度、氧化还原活性、DOM释放潜力、Fe/S组分、有效官能团和污染物背景。其次，应加强机制贡献的定量区分，明确化学还原、微生物还原、电子穿梭、吸附络合和沉淀共沉淀在不同修复阶段中的相对作用，避免仅以Cr(VI)去除率评价修复效果。最后，应强化长期稳定性和环境风险评价，重点关注Cr(III)在干湿交替、氧化环境增强、DOM释放和锰氧化物存在条件下的形态稳定性及再氧化风险。在已有沼渣及沼渣基材料修复研究基础上，后续应进一步完善材料筛选、工艺参数优化和长期监测体系，推动沼渣修复技术由个案应用向可复制、可评价、可监管的工程化应用转变。

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