光催化技术降解水中新污染物的研究进展
张蕊1，陈彦凤2*
（1上海健康医学院健康与公共卫生学院，上海 201318；2上海健康医学院医学技术学院，上海 201318）
摘要：全球水环境中化学性污染物的种类和浓度呈不断上升趋势，尤其是全氟化合物、内分泌干扰物、抗生素等新污染物的暴露已被确定为导致疾病和过早死亡的最大环境因素之一。绿色、高效的光催化水处理技术对新污染物的降解意义重大。在半导体光催化技术原理和纳米材料特性的基础上，对复合型光催化材料对水中典型新污染物降解的研究现况和应用趋势进行综述，为深度水处理技术的发展提供参考。
关键词：光催化；水处理；新污染物；全氟化合物；抗生素；内分泌干扰物
[中图分类号] ：X52 [文献标志码]A [文章编号]
基金项目:
作者简介：张蕊，女，博士，讲师，主要从事健康与公共卫生研究。
通信作者：陈彦凤，女，博士，副主任技师，主要从事水质理化检验研究。
Research Progress in Photocatalytic Degradation of Emerging Chemical Contaminants in Water
Zhang rui 1, Chen Yanfeng2*
(1 College of Public Health, Shanghai University of Medicine & Health Sciences, Shanghai 201318, China;
2 College of Medical Technology, Shanghai University of Medicine & Health Sciences, Shanghai 201318, China)
Abstract: The types and concentrations of chemical contaminants in the global water environment are continuously increasing, following with exposure to emerging chemical contaminants such as per- and polyfluoroalkyl substances, endocrine disrupting chemicals, and antibiotics were identified as one of the major environmental factors contributing to disease and premature death. Thus, green and efficient photocatalytic water treatment technologies is considered to be significant for degrading these emerging chemical contaminants. Based on the principle and the property of semiconductor photocatalytic nanomaterials, the current research status and application trends of composite photocatalytic materials in degrading typical emerging chemical contaminants in water were summarized in order to provide valuable suggestions for the development of advanced water treatment technology.
Key words: photocatalysis; water treatment; emerging chemical contaminants; perfluoroalkyl substances; antibiotics; endocrine disrupting chemicals
光催化技术降解水中新污染物的研究进展
张蕊1，陈彦凤2*
（1上海健康医学院健康与公共卫生学院，上海 201318；2上海健康医学院医学技术学院，上海 201318）
摘要：全球水环境中化学性污染物的种类和浓度呈不断上升趋势，尤其是全氟化合物、内分泌干扰物、抗生素等新污染物的暴露已被确定为导致疾病和过早死亡的最大环境因素之一。绿色、高效的光催化水处理技术对新污染物的降解意义重大。在半导体光催化技术原理和纳米材料特性的基础上，对复合型光催化材料对水中典型新污染物降解的研究现况和应用趋势进行综述，为深度水处理技术的发展提供参考。
关键词：光催化；水处理；新污染物；全氟化合物；抗生素；内分泌干扰物
[中图分类号] ：X52 [文献标志码]A [文章编号]
基金项目:
作者简介：张蕊，女，博士，讲师，主要从事健康与公共卫生研究。
通信作者：陈彦凤，女，博士，副主任技师，主要从事水质理化检验研究。
Research Progress in Photocatalytic Degradation of Emerging Chemical Contaminants in Water
Zhang rui 1, Chen Yanfeng2*
(1 College of Public Health, Shanghai University of Medicine & Health Sciences, Shanghai 201318, China;
2 College of Medical Technology, Shanghai University of Medicine & Health Sciences, Shanghai 201318, China)
Abstract: The types and concentrations of chemical contaminants in the global water environment are continuously increasing, following with exposure to emerging chemical contaminants such as per- and polyfluoroalkyl substances, endocrine disrupting chemicals, and antibiotics were identified as one of the major environmental factors contributing to disease and premature death. Thus, green and efficient photocatalytic water treatment technologies is considered to be significant for degrading these emerging chemical contaminants. Based on the principle and the property of semiconductor photocatalytic nanomaterials, the current research status and application trends of composite photocatalytic materials in degrading typical emerging chemical contaminants in water were summarized in order to provide valuable suggestions for the development of advanced water treatment technology.
Key words: photocatalysis; water treatment; emerging chemical contaminants; perfluoroalkyl substances; antibiotics; endocrine disrupting chemicals
引言
新污染物通常包含任何人工合成或自然存在的化学品或微生物，其环境赋存能引起显著的已知或潜在的毒性作用与健康危害[1]，且大多数具有环境持久性和生物累积性。国家生态环境部《新污染物生态环境监测标准体系表（2024年版）》中规定的新污染物清单，包括持久性有机污染物（POPs）、全氟化合物（PFASs）、内分泌干扰物（EDCs）、抗生素等。对我国2007－2024年385个地点250种药品和个人护理用品（PPCPs）分析发现，地表水、废水、饮用水中PPCPs的中位浓度分别为3.99 ng/L、6.40 ng/L和8.10 ng/L[2]。尽管新污染物浓度相对较低，但在水体中普遍存在[3, 4]，PFASs和EDCs甚至在70 m~100 m深层地下水中检出[5]；《生活饮用水卫生标准》（GB 5749-2022）中明确规定了饮用水中多项痕量污染物的限值，但常规水处理技术无法实现对ng/L~μg/L级痕量新污染物有效去除[6]。因此，绿色、高效的水处理技术对新污染物的降解意义重大。基于半导体纳米材料的光催化技术在光照下触发产生・OH、・O2⁻等强氧化性活性自由基（ROS），将污染物分解为CO2、H2O和无机离子，具有耗能低、无二次污染、反应条件温和、可循环使用等优点，已成为解决水中溶解性污染物的最有效方法之一[7]。本文对近年光催化技术处理水中典型新污染物的研究进行综述，为光催化技术在水处理领域的深度应用提供依据。
1 光催化技术
光催化技术通过紫外光或可见光激发半导体产生电子-空穴对生成ROS诱导复杂的氧化还原反应，分解有机物和消杀微生物。常用的光催化材料二氧化钛（TiO₂）化学稳定性高、安全无毒，广泛应用于水处理领域。高性能的非TiO₂基新型光催化材料陆续被发现：金属石墨相氧化碳（g-C3N4）、金属氧化物和磷酸盐基在可见光下对新污染物的催化降解性能突出；其中，Ag3PO4对波长＜520 nm的可见光吸收能力更强[8]；ZnO具有可见光、紫外光双波段光催化降解能力，在UVA光照射下矿化能力更强[9]；WO3在太阳辐射范围内均具有光催化活性[10]；Bi基和金属有机框架（MOFs）以其独特的空间结构和丰富的活性位点，加速光生电子-空穴对的分离，对新污染物的光催化降解性能出色。近年，复合型催化剂为提高水中新污染物的降解效果提供了方向：在g-C3N4纳米管表面负载Mn3O4可促进光生载流子的定向迁移，增强光生电子与空穴的分离效率，Mn3O4/g-C3N4复合光催化剂对抗生素的降解速率比g-C3N4提高了1.4~3.0倍[11]。
2 水中典型新污染物的光催化降解
2.1 PFASs
PFASs分子中含有最强键能的C-F键，具有化学稳定性和热稳定性。PFASs光催化技术研究集中在对全氟辛基磺酸（PFOS）、全氟辛酸（PFOA）及其替代品六氟丙烯氧化物二聚体酸（GenX）的降解作用。
PFASs与TiO2的反应活性较低，MARíN等评估TiO2/H2O2体系降解PFOA的效率发现，在紫外光照射5h后去离子水和地表水中PFOA的降解率分别为26.1%和20.1%[12]。比较TiO2、氧化镓（Ga2O3）、二氧化铈（CeO2）、氧化铟（In2O3）和硫化镉（CdS）对PFOA的光降解结果表明，光催化性能与带隙能量大小顺序一致，从高到低依次为：Ga2O3> TiO2 > CeO2 > In2O3> CdS[13]。优化设计TiO2光催化材料有助于加速含氟化合物的降解。CHOWDHURY等合成铅掺杂还原氧化石墨烯的TiO2（TiO2-Pb/rGO），在紫外光照射下对PFOA降解率高达98%，铅掺杂和rGO引入改变了TiO2的电荷转移机制，TiO2-Pb/rGO对PFASs的光催化活性优于TiO2-Pb和TiO2/rGO[14]。XU等将Ga2O3与过硫酸盐直接混合于PFOA溶液中，在254 nm和185 nm紫外光照射下分别在90min和60min内100%降解PFOA，且在实际废水中对PFOA的降解效率不受基质影响[15]；此外，HAMZA等合成的CdIn2S4微金字塔结构具有可见光吸收能力和高还原电位，在最佳条件下CdIn2S4可几乎实现PFOS的完全去除与脱氟，降解率为99.0%；在含有多种PFASs的地下水样品中CdIn2S4对PFAS的总降解率为78.0%，降解率随着PFASs碳链⻓度增加而下降[16]，表明改善光催化剂的表⾯配体能增强对PFASs的降解。
NAUGHTON等研究合成Bi/TiO2催化剂，在模拟太阳光24h照射下可降解97.0%的PFOA，重复使用5次催化效率未下降[17]。FERNANDES等制备碘氧化铋（BiOI）纳米颗粒，在紫外和可见光照射下通过吸附与光催化协同作用，对蒸馏水、河水和印染废水中PFOA光催化降解效率最高分别为98.1%、92.1%和52.4%，主要通过脱羧、链缩短和脱氟催化降解去除复杂水体中的PFOA[18]。HUANG等采用In2O3/Bi2O3复合光催化剂光照2h降解PFOA发现，脱羧降解率为90.0%，脱氟率为36.0%，表明矿化不完全，部分中间产物仍保留C-F键[19]。
针对传统光催化处理的脱氟程度有限，可通过促进PFOA向过渡金属直接转移电子增强光催化脱氟效果。GLASS等将Fe3+掺杂到六方氮化硼（hBN）合成Fe-hBN材料，其中的Fe3+位点能够促进PFOA在催化剂表面的静电吸附，增强电荷转移，提高载流子分离效率，在254 nm光照下4h脱氟率翻倍[20]。DENG等构建h-BN/Fe2O3复合催化剂有效促进C-F键的断裂和氟的释放，脱氟率高达61.7%，在60min内对PFOA的光催化降解率分别是h-BN和Fe2O3的5.1倍和6.1倍[21]。GUESMI等开发的多功能MgFe2O4–Bi4O5I2/生物炭光催化剂具有优异的光学和电子性能，在80min内可降解95.0%的PFOA[22]。TRUNG等制备MnFe2O4/活性炭复合材增强了吸附和电荷分离能力，在可见光照射90min的条件下，对PFOS溶液的降解率为92.2%[23]。
SUN等制备的壳聚糖/聚乙烯亚胺/氧掺杂石墨相氮化碳（O-g-C3N4）海绵（ChPCNs），通过吸附-光催化协同强化静电、疏水、氢键及空穴填充作用，可分别去除97.9%的PFOA和99.7%的PFOS；在模拟再生水中，ChPCNs对PFASs的降解率为93.7%[24]。
相较于传统PFASs，GenX因疏水性低且存在空间位阻效应，与光催化剂的吸附受限，且降解产生的超短链产物稳定持久而难以彻底去除。WEN等采用铁基金属沸石光催化剂证实，7h光照后GenX的降解率和脱氟率均低于PFOA和PFOS[25]。ZHU等通过在活性炭负载的钛酸盐纳米管（TNTs@AC）上沉积少量Bi诱导紫外激发表面等离子体共振效应，所制备的吸附型光催化剂Bi/TNTs@AC在254 nm紫外光照射4h可将预吸附的GenX降解70.0%、矿化42.7%。GenX的光催化降解由・OH、h+和/或水合电子（eaq⁻）攻击羧基和/或醚基引发断裂产生的中间体而逐步脱氟去除[26]。JANG等研究发现铜掺杂增强SnO₂/TiO₂复合材料具有更高的H2O2产率、更大的光电流密度以及更低的载流子复合率，对GenX的降解率达到96.4%[27]。QI等在UV/亚硫酸氢盐体系中引入富含氧空位的α-Fe2O3纳米颗粒层，通过静电吸引和疏水作用加速GenX的富集，在紫外光激发下快速降解GenX，降解率接近100%[28]。
2.2 抗生素
水中的抗生素来自人及动物疾病治疗与预防中过渡使用的药物无限制排放，具有持久性且难以生物降解。光催化能可破坏抗生素分子中的的关键功能基团、共轭体系，生成有机酸、胺类或醛类等中间体，再矿化为CO2、水和无机离子，有效避免了二次污染和副产物的生成[29]。
SHARMA等对阿莫西林、阿奇霉素、头孢克肟和环丙沙星进行光催化降解显示，Cu2O-TiO2纳米管处理90min可完全降解水中的4种目标抗生素[30]。LEITE等利用环保型微纤化纤维素@氧化锌（MFC@ZnO）光催化降解水中诺氟沙星发现，在模拟太阳光照射下降解率达94.0%[31]。与g-C3N4联合制备的水中抗生素复合光催化材料也从单一金属氧化物过渡到多组分金属氧化物，g-C3N4/ZnxCd(1-x)S复合材料对诺氟沙星和四环素类抗生素的降解率分别为89.8%和99.8%[32]；在可见光照射下Bi4O5Br2/g-C3N4复合催化材料能有效降解水中的诺氟沙星，72min的降解率为92.5%[33]。光催化与生物降解的紧密耦合同样具有优异的降解性能，生物（BC）/g-C3N4三维多孔水凝胶在10h内对水中四环素盐酸盐的降解率达到96.0%，显著高于单独的光催化、生物降解[34]。ZHANG等制备的CeO2-x/C3-yN4/Ce(CO3)(OH)双S型耦合催化剂对恩诺沙星的光催化结果显示，在240min内对恩诺沙星的降解率为93.6%[35]。ENEMUO等制备了一种生物TiO₂@ZIF-8/PVA-PVDF膜，提高了生物膜的亲水性和TiO₂@ZIF-8复合材料的光催化性能，对污水中环丙沙星稳定光催化78h的降解率为99.5%[36]。
将金属氧化物、金属硫化物、金属盐等与MOFs结合构建的复合光催化剂，兼具吸附性和光催化性能，可有效去除水体中的抗生素。ROJAS等开发基于Ti的MOFs（Ti-MOFs）在4h内可100%降解自来水污染混合体系中包括磺胺甲基嘧啶在内的多种新污染物[37]。此外，磁性Ag₃PO₄/rGO/CoFe₂O₄三元催化剂也能够通过吸附与光催化协同作用去除不同水体中约90.7%的左氧氟沙星，高效地通过吸附与光催化协同作用去除河水、湖水及二级出水等水样中的左氧氟沙星[38]。
2.3 EDCs
EDCs是一类广泛存在于水环境的化学物质，干扰性类固醇激素的合成与代谢。EDCs主要包括双酚A（BPA）、有机氯化合物、多溴联苯醚（PCBs）、烷基酚和邻苯二甲酸盐（PAEs）等。
2.3.1 BPA
光催化技术能高效可持续去除水中的BPA。SAIN等通过二嵌段聚合物将TiO2、g-C3N4和还原氧化石墨烯（rGO）三元复合浸涂处理，发挥TiO2强氧化能力、g-C3N4高吸附性能和rGO高电子迁移率的协同效应，可见光照射180min对BPA降解率为95.6%，且在自来水、河水、市政污水中均能达到良好的降解效果[39]。QIAO等开发氮掺杂TiO2/针铁矿纳米复合材料（N-TiO2/SCH），以光生电子诱导持续的Fe3+/Fe2+转化，可见光照射下60min可实现对BPA完全降解[40]。
2.3.2 有机氯化合物
有机氯化合物是一种具有生物累积性的POPs，其分子中的C-Cl键能高，难以降解断裂。KHAN等研究发现太阳光照射10h的TiO2光催化处理后，水中六氯环己烷降解率仅为25.8%[41]。STAVRINOU等以活性炭为基质合成TiO2/活性炭复合光催化材料（TiO2/AC），在活性炭共吸附效应下提升光催化性能，在UVA照射下TiO2/AC对林丹的降解率为90.0%[42]。GAO等评估P25TiO2对5种PPCPs的光催化降解效率发现，经紫外光、模拟太阳光和真实太阳光8h照射后，水中羟基苯甲酸甲酯、卡马西平、BPA、双氯芬酸和三氯生5种污染物均100%完全降解[43]。
2.3.3 PAEs
PAEs是一类常见的增塑剂，因其持久性和潜在毒性而对环境和人体健康构成显著风险。SUN等合成掺杂氧修饰g-C3N4的壳聚糖海绵（ChCN），同时增强吸附与光催化效果，可在2h内高效完全去除——邻苯二甲酸二乙酯和邻苯二甲酸二丁酯2种PAEs[44]。MPHAHELE等合成Ce/Gd-WS2光催化体系，对模拟污水中邻苯二甲酸二丁酯降解率达到85.0%[45]。ZHANG等将V元素引入MOFs中增宽其可见光响应，开发钒基框架材料（V-MOFs）可高效吸附并在太阳光下240min内对邻苯二甲酸二异辛酯的降解率达98.0%，光催化降解与吸附性能显著[46]。
3 结语
水体中新污染物来源广泛、赋存形态复杂且危害具有隐蔽性，多种新污染物共存引发协同效应，增加了水环境的污染风险与人体的健康危害，已经成为当前水处理技术的难题之一。光催化技术兼具还原和氧化能力，在多种新污染物的降解处理中优势显著。本文综述了近年光催化技术降解水中典型新污染物的研究成果发现，一方面，现有研究在催化剂中掺杂Ga、In、Fe、V等元素将催化材料从单一金属氧化物过渡到多组分金属氧化物、金属硫化物，解决了传统光催化材料能带间隙较大、电子-空穴对快速复合的技术难题，增加对新污染物的催化活性；另一方面，研究探索将光催化剂与石墨烯、碳纳米管等碳基以及壳聚糖、生物膜等载体材料复合，兼具吸附性与光催化性能，有效提升电⼦迁移率和表⾯积，提供更多催化反应位点，提高对新污染物的降解效率。因此，光催化技术能够实现管网水、地表水、污水等复杂基质水体中新污染物的有效降解，保障水处理过程的安全性，为水体新污染物降解提供绿色高效、可持续的技术发展方向。
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